一、模板剂对全硅MCM-41介孔分子筛结构的影响(论文文献综述)
罗鹏[1](2021)在《后处理制备高性能分子筛材料及其应用研究》文中研究指明沸石分子筛是一种由四配位TO4(T是指四配位Si、Al或其他杂原子)连接而成、具有三维微孔结构的结晶材料,不同的TO4连接方式形成了不同的拓扑结构。分子筛被广泛地用作催化剂、离子交换剂及分离过程中的吸附剂,而各种各样的后处理方法对分子筛进行改性,进一步拓展了其应用范围,本文针对某一特定用途,采用不同的后处理改性方法使得分子筛材料获得最佳性能,并系统的研究了分子筛化学组成、酸性位点、孔道结构及晶体形貌对于催化或吸附效果的影响,主要内容分如下四个部分:第一部分,针对碱溶硅过程中收率较低的问题,在碱溶液中加入双季铵盐模板剂,通过溶硅再晶化的策略制备了具有多级孔的核壳ZSM-5分子筛,硅和铝物种首先从ZSM-5晶体中溶解下来,后在模板剂的作用下在ZSM-5晶体表面生长MFI纳米片层结构,从而在ZSM-5晶体内部及壳层部分均形成了丰富的介孔,得到了微介孔复合的分子筛材料,其孔体积及酸性位在原位再晶化的过程中均得到了较好的保留。相比于ZSM-5分子筛母体,由于其具有丰富的介孔和高的外表面积,溶硅再晶化后的ZSM-5分子筛在环己酮与季戊四醇缩酮及苯甲醛与季戊四醇缩醛大分子反应中具有优异的催化性能。第二部分,丁烯裂解及甲醇转化等酸催化反应中,在分子筛外表面容易发生氢转移、芳构化等副反应,因此,需要对分子筛表面进行钝化处理,抑制副反应,提高目标产物的选择性,在分子筛表面生长全硅壳层结构是一个行之有效的策略,然而纯介孔的壳层材料水热稳定性较差,纯微孔的壳层材料不利于物质的扩散,本部分内容在前面溶硅再晶化的条件下外加硅源,成功制备了全硅层状MFI为壳,ZSM-5分子筛为核的核壳结构CS-ZSM-5分子筛材料,其纳米片结构具有丰富的介孔,对于物质的扩散影响较小,且通过NH3-TPD、吡啶红外表征发现位于核壳结构内部的ZSM-5的酸性质基本不变,全硅壳层有效的覆盖了ZSM-5表面的酸性,相比于ZSM-5分子筛母体,CS-ZSM-5分子筛在1-丁烯裂解及甲醇转化反应中具有更高的丙烯选择性。第三部分,低硅铝比的分子筛酸强度较低且在反应中容易快速失活,不合适的脱铝方法可能直接导致分子筛骨架坍塌,因此对于低硅铝比分子筛的脱铝仍然是一个具有挑战性的问题。无模板剂法制备的“绿色”固体酸Beta分子筛同样需要脱铝以提高骨架稳定性及酸强度。在温和条件下,硫酸铝作为脱铝剂通过“同类相食”的方式可以有效脱除富铝Beta(Si/Al=4.3)分子筛中的部分铝物种,形成明矾石相,明矾石可以进一步采用稀的Na OH溶液洗除,得到较高硅铝比(Si/Al=7.6–12)的脱铝Beta分子筛,且脱铝Beta在保持高结晶度的情况下生成了大量的介孔,酸性位的减少也提高了分子筛酸强度,在1,3,5-三异丙苯裂解反应中具有更多深度裂解产物及低失活速率,在傅克酰基化反应中与纳米商业Beta活性相近,具有远优于母体Beta分子筛的催化性能。第四部分,针对常规水蒸气处理Y分子筛容易产生大量羟基,分子筛疏水性较差的问题,我们首先采用硫酸铝作为脱铝剂,通过“同类相食”的思路,对于Na-Y分子筛进行初步脱铝,后同样采用稀的氢氧化钠溶液完全洗除明矾石相,得到初步脱铝的Y分子筛,后经过多次高温焙烧及低浓度酸酸洗过程,再进行高温回流酸洗处理,详细考察了处理过程中分子筛的水热稳定性及其疏水性能,最终得到具有高疏水性的介孔高硅Y分子筛,在VOCs的吸附中展现了优异的吸附性能。
张航[2](2021)在《磁助HZSM-5分子筛催化氧化脱除砷化氢的研究》文中指出砷污染已经成为全球公认的污染问题。随着化工和冶金工业行业的不断发展,工业尾气中的有毒有害气体的种类和数量迅速增加。砷化氢(As H3)作为“非常规大气污染物”,是一种产生于煤炭行业、有色金属行业和石油行业的污染性废气。砷化氢由于化学性质稳定能在大气中长期存在,不仅严重危害人体健康,还会对环境造成污染,因此对于工业废气中砷化氢的净化去除刻不容缓。近年来,国内外学者对于脱除砷化氢方面的研究日益成熟,现阶段采用气固相催化氧化法已成为去除砷化氢的主流趋势。本文主要研究两个内容,一方面是对不同硅铝比的HZSM-5分子筛去除砷化氢的研究;另一方面是对气固相催化氧化法进行优化,采用外加磁场的方法提升HZSM-5分子筛对砷化氢的去除效率。本文研究了不同硅铝比的HZSM-5分子筛对去除砷化氢的影响和反应机理。分别从焙烧温度,反应温度,氧浓度三个方面进行研究,将HZSM-5分子筛在不同的制备条件和反应条件下,对砷化氢进行催化研究。通过实验筛选,Si O2/Al2O3=21的HZSM-5分子筛在450℃的焙烧温度下制成的催化剂材料对砷化氢的去除效果最好。当反应温度达到100℃,氧浓度为1%时,Si O2/Al2O3=21的HZSM-5分子筛在催化反应的100 h内对砷化氢的去除效率依然可以达到90%以上。采用比表面积分析(N2-BET),X射线衍射分析(XRD),NH3-原位红外光谱(NH3-DRIFTS),原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)等分析手段对不同硅铝比的空白HZSM-5分子筛的理化性质和表面性质进行分析。分析表明,随着硅铝比变化,分子筛表面酸性质和孔径结构都会发生变化。当HZSM-5分子筛的Si O2/Al2O3<85时,对砷化氢的去除效果较好。为了进一步提升催化剂对砷化氢的去除效率,本文对气固相催化氧化法进行优化,通过采用外加磁场提升空白HZSM-5分子筛对砷化氢的去除效率。研究得知,磁场对低硅铝比(Si O2/Al2O3=21,70)分子筛去除砷化氢具有提升效果,Si O2/Al2O3=70的HZSM-5分子筛在磁场条件下对砷化氢的去除率提升了75%,而磁场对高硅铝比(Si O2/Al2O3=300,全硅)分子筛几乎没有提升。为探究不同硅铝比的HZSM-5分子筛的磁助催化氧化机理,采用X射线光电子能谱(XPS),原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS),振动样品磁强计(VSM)等分析手段,对样品进行分析。结果表明,磁场会促进分子筛表面更多的化学吸附氧参与反应,通过原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)分析,磁场会使HZSM-5分子筛表面官能团更活跃。气相中的砷化氢气体首先吸附在HZSM-5分子筛表面,被氧化成单质As,接着进一步氧化成As2O3。在磁场的作用下,提高了HZSM-5分子筛的催化性能,使得催化反应更容易进行。
杨赟[3](2020)在《杂原子植入HSZ沸石骨架构建Lewis酸位高暴露分级孔沸石材料及催化性能研究》文中提出‘共生’沸石分子筛通常由相同的结构单元无序堆积而成,从而形成笼状的结构。这种特殊的笼状结构造就了介孔结构的出现,从而使得微孔沸石分子筛在保留其良好的稳定的基础上又拥有了复合型孔道结构的传递和扩散的优势,这有效地增大反应中大分子与催化活性中心的接触面积,同时改善了微孔沸石分子筛扩散性能。本论文基于HSZ多级孔结构‘共生’沸石分子筛,对新型固体酸催化分子筛材料进行构建并对材料的催化性能展开了系统性的研究。具体研究内容如下:(1)以单/双/多层的MWW(框架类型代码)纳米片层晶体无序交错共生具有独特空心巢结构的HSZ(空心巢结构,Hollownest-Structured)材料为基础,首次报道利用钾离子诱导杂原子Zr与多级孔结构HSZ沸石骨架相结合。我们详细地考察了影响合成的各种因素。巧妙地利用了HSZ沸石特殊的片层结构和丰富的晶体表面羟基的特点,让引入的Zr物种以四配位的形式在分子筛高暴露的晶体表面形成高分散孤立的Zr4+open活性位点((Si-O)2-Zr=O)。特殊的片层结构和高分散孤立的Zr4+open活性位点能够使底物分子高效的传质和扩散,从而在保留高催化活性的同时有效的提高催化反应过程的效率。(2)比较了不同的合成方法引入Zr物种至分子筛活性位点对于沸石改性后表面酸性的影响。通过利用比拟微米反应器的多级孔结构,使得Zr-HSZ催化剂在β-蒎烯和多聚甲醛的Prins缩合反应中表现出优异的催化活性。不同方法合成的Zr-HSZ在Prins缩合反应中的催化性能有较大差异,说明高效的催化活性与材料自身的外比表面积、表面酸性等因素密切相关。(3)通过后合成法合成了含有杂原子锡的多级孔结构Sn-HSZ沸石分子筛。详细地考察了影响引入锡物种的因素和β-蒎烯和多聚甲醛的Prins缩合制备诺卜醇的反应条件。分析结果表明,向后合成法的混合溶液中添加少量的碱性模板剂能有利于更多的锡物种与分子筛骨架的缺陷位相结合,合成的固体酸催化剂具有优异的催化活性。(4)考虑到矿化剂对一步转动水热合成固体酸催化剂的影响,通过改变引入钒物种的含量和添加不同矿化剂的种类原位构建V-HSZ分子筛,并对合成的Lewis固体酸催化剂进行催化性能探究。研究表明凝胶体系前驱体中添加不同的矿化剂对合成样品的形貌、片层堆叠、表面酸性和催化性能的影响不同。(5)通过向凝胶前驱体中添加不同含量的大分子有机结构导向剂二环己胺(DCHA)实现沸石分子筛的‘插层’。利用不同的物化表征手段和氯丙烯环氧化的探针反应,结果表明向凝胶前驱体中添加不同含量的DCHA能有效的改变HSZ沸石分子筛的形貌和无序交错堆叠MWW纳米片的尺寸,这有利于层间的扩张和实现层状结构沸石的‘免焙烧’概念,验证了层状沸石分子筛的‘插层’方法对于实现‘免焙烧’的理念的可行性。
王旭阳[4](2020)在《镨钕改性MCM-48的制备及其催化正庚烷异构化性能研究》文中研究表明本文以正硅酸乙酯(TEOS)作为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为模板剂,Na OH作为碱源,Pr(NO3)3·6H2O和Nd(NO3)3·6H2O分别作为金属Pr源和Nd源,采用原位掺杂水热合成法,分别将镨和钕引入到MCM-48合成体系中,合成了Pr-MCM-48和Nd-MCM-48介孔分子筛。考察了晶化温度、晶化时间、焙烧温度、焙烧时间和改性金属引入量对介孔分子筛结构的影响。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对最优合成条件下的分子筛结构进行了表征。采用浸渍法将金属镍负载在已合成出的Pr-MCM-48和Nd-MCM-48介孔分子筛上,在自制固定床微反装置上进行了正庚烷加氢异构性能评价,研究了催化剂制备条件和反应条件对催化剂加氢异构性能的影响,得到以下结果:(1)在120℃下晶化72 h,550℃下焙烧4 h,Pr/Si摩尔比为0.02或Nd/Si摩尔比为0.04时,所得到的Pr-MCM-48和Nd-MCM-48介孔分子筛有序性最强;镨和钕引入到MCM-48合成体系中,显着提高了MCM-48的酸性;(2)Ni/Pr-MCM-48和Ni/Nd-MCM-48的最优还原温度、反应温度以及金属负载量均分别为400℃、280℃和3%;(3)Ni/MCM-48、Ni/Pr-MCM-48和Ni/Nd-MCM-48三种催化剂对正庚烷转化率由高到低的顺序为Ni/Nd-MCM-48>Ni/Pr-MCM-48>Ni/MCM-48;异构选择性从大到小的顺序为Ni/Pr-MCM-48>Ni/Nd-MCM-48>Ni/MCM-48,镨和钕引入到纯硅MCM-48中,促进了正庚烷转化率和异构选择性的提高。Ni/Nd-MCM-48正庚烷转化率和异构选择性分别达到56.4%和68.5%,Ni/Pr-MCM-48正庚烷转化率和异构选择性分别为47.2%和77.1%,相较而言,Ni/Nd-MCM-48催化剂具有更高的异庚烷收率,更适合作为正庚烷异构化的催化剂。
马翀玮[5](2020)在《核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究》文中提出对-二乙苯是一种具有高附加值的有机化工中间体,通常由乙苯的择形歧化择形烷基化反应制备。择形催化一直是分子筛及催化领域的重要研究方向之一,提高择形选择性是催化剂研制的关键,而制备核壳分子筛是其中最为有效的途径之一。另一方面,乙苯作为生产对-二乙苯的原料,其本身可以通过苯与乙烯的乙基化反应制得,而在该反应过程中,二乙苯也是一个重要的副产物。因此,本论文围绕制备核壳MFI催化材料以及尝试通过苯与乙烯择形乙基化反应合成乙苯联产对-二乙苯进行了以下研究:1.通过界面自组装的方法合成核壳结构的复合ZSM-5/MCM-41材料,并且研究多次包覆对核壳材料物化性质和催化性能的影响。所制备的核壳材料拥有丰富且规整的介孔结构,不仅有效地钝化催化剂外表面酸性位,还能促进反应分子的扩散,在苯与乙烯择形乙基化反应中,具有较好的择形选择性,较高的反应稳定性和较长的使用寿命。2.利用气固相晶化法制备无粘结剂核壳MFI分子筛,同时将其与含粘结剂样品进行对比,考察粘结剂对于分子筛物化性能的影响。无粘结剂核壳MFI分子筛改善了粘结剂对分子筛的造成不良影响并且钝化了分子筛外表面的酸性位,在苯与乙烯择形乙基化反应中,反应稳定性较高,但对位选择性提升程度较小。3.使用浸渍法制备MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛,不仅对其外表面酸性位进行钝化,还可调变催化剂的整体酸性。与苯甲基硅油化学液相沉积法(CLD)改性样品相比,在苯与乙烯择形乙基化反应中,浸渍MgO改性具有更好的对位择形选择性和催化剂稳定性。
李仁娜[6](2020)在《分子筛基复合材料结构与表面亲疏水性调控及其甲苯吸附性能研究》文中研究指明挥发性有机物(VOCs)种类众多、成分复杂,危害人类健康和大气环境。尤其是印刷行业排放的苯系物(以甲苯为代表)毒性更高,引起了越来越多的关注。由于印刷行业排放的甲苯浓度较低,通常采用吸附法作为其主要的处理技术。分子筛吸附剂由于其优异的热稳定性和吸附性能被广泛应用于吸附领域,然而分子筛的亲水性制约了其在实际工业中的应用。因此,本论文分别从分子筛表面微观结构和表面亲水基团调控两个方面对分子筛进行改性,分别构建了分子筛@类水滑石(LDH)和微孔分子筛/全硅型分子筛复合材料,以提高分子筛在水汽条件下的吸附性能。采用水热合成法成功制备了3种介孔分子筛MCM-41、MCM-48和SBA-15和3种微孔分子筛Y、ZSM-5和TS-1,并对其进行了表征和性能测试。结果表明干燥条件下,微孔分子筛的甲苯吸附性能优于介孔分子筛,介孔和微孔分子筛对甲苯吸附的穿透时间分别为9.7-22.7 min和24.4-36.2 min。单一微/介孔分子筛对甲苯的吸附性能在水汽条件下有所下降,介孔分子筛和微孔分子筛的穿透时间只有7.4-18.9 min和6.4-9.8 min,微孔分子筛受水汽影响尤为明显,穿透时间下降了60%-82%。并确定了孔隙结构、表面亲疏水性是影响单一分子筛吸附性能的主要因素。采用共沉淀法制备了分子筛@LDH核壳结构复合材料,以提高分子筛的疏水性和吸附性能。分子筛@LDH复合材料对甲苯的吸附性能均优于单一分子筛,干燥条件下,介孔分子筛@LDH和微孔分子筛@LDH的穿透时间分别提高至27.3-32.5 min和35.2-42.1 min,水汽条件下穿透时间分别提高至14.3-22.8 min和13.2-14.8 min。并确定出复合材料吸附性能提高的主要原因是多重孔隙结构的产生使甲苯吸附位数量增多、吸附强度增强,同时由于LDH自分子筛表面的垂直生长使复合材料表面疏水性提高,从而提高了其水汽条件下的吸附性能。为进一步减小分子筛表面阳离子和硅羟基亲水基团,提高水汽条件下微孔分子筛的吸附性能,将全硅型分子筛负载在微孔分子筛表面,制备了ZSM-5/MCM-41和ZSM-5/Silicalite-1掺杂结构复合材料。水汽条件下分子筛掺杂复合材料对甲苯吸附性能有所提高,其中ZSM-5/MCM-41-75%具有最好的甲苯吸附性能,水汽条件下的穿透时间可达18.5 min。此外,制备了不同形貌的ZSM-5/SBA-15包覆结构复合材料,不同形貌的ZSM-5/SBA-15复合材料对甲苯的吸附性能均显着提高。干燥条件下,ZSM-5/SBA-15复合材料的穿透时间高达37.2-49.4 min;水汽条件下复合材料的穿透时间也提高至14.9-27.4 min。29Si-NMR和FT-IR结果表明ZSM-5/SBA-15复合材料表面(Si O)4Si基团增多且(Si O)3Si(OH)基团减小,使甲苯和水分子竞争吸附过程中甲苯占优势,从而减少水汽对吸附性能的影响。
韩静[7](2020)在《苯酚定向加氢制备环己酮的研究》文中研究说明环己酮广泛应用于纤维、农药、医药和有机溶剂等领域,是制备尼龙-6和尼龙-66的重要中间体。目前,苯酚加氢脱氢是生产环己酮的重要工艺路线,该路线是苯酚完全加氢得到环己醇,再脱氢得到环己酮,存在路线长、能耗高、收率低等缺点,制约我国环己酮产业的发展。因此,研发新的定向加氢催化技术,使苯酚高转化率转化定向加氢直接生成环己酮,并实现反应后催化剂的自行分离、回收和重复使用,极具现实和理论意义。(1)通过浸渍法,将金属加氢活性中心(Pd、Pt、Ni或Ru)负载在经L酸性金属(Sn、Zr、Al、Mo或Zr-Mo)改性的M-MCM-41载体上,制备具有L酸性的加氢催化剂。XRD、XPS、TEM、NH3-TPD、N2-吸附脱附等表征结果表明:L酸性金属和催化加氢活性金属在载体MCM-41上有良好的稳定性和分散性,且它们的引入并未破坏MCM-41的良好孔道结构和长程有序性。将合成的催化体系用于催化苯酚定向加氢制备环己酮的研究,结果表明:催化剂Pd/Zr-MCM-41具有良好的催化性能,在苯酚0.1 g、Pd/Zr-MCM-41(Pd负载量和Zr掺杂量分别为20%和摩尔比Si/Zr=30)催化剂0.08 g、溶剂二氯甲烷10 m L、反应温度100 oC、氢气压力1.0 MPa、反应时间5 h的较佳反应条件下,苯酚转化率和环己酮选择性分别为100%和94.5%,且无副产物环己烷生成;引入的L酸性金属活性中心促进苯酚在载体上的非共平面吸附的同时,可与烯醇反应中间体形成络合物,提高烯醇式中间体的存活时间,进而有利于生成环己酮;催化剂的重复使用性能研究结果表明:催化剂循环使用5次后,环己酮的选择性降至80.7%。(2)通过浸渍法将金属加氢活性中心(Pd、Pt、Ni或Ru)负载在经紫外光照辅助合成的纯硅MCM-41载体上,制备引入羟基自由基的加氢催化剂。XRD、XPS、TEM、NH3-TPD、N2-吸附脱附、羟基自由基检测等表征结果表明:引入了羟基自由基,并未破坏MCM-41的良好的孔道结构和长程有序性,且具有更大的比表面积和孔体积。将合成的催化体系用于催化苯酚定向加氢制备环己酮的研究,结果表明:催化剂Pd/MCM-41具有良好的催化性能,在苯酚0.1 g,Pd/MCM-41(Pd负载量为20%)催化剂0.08 g、溶剂二氯甲烷10 mL、反应温度100 oC、氢气压力1.0 MPa、反应时间5 h的较佳反应条件下,苯酚转化率和环己酮选择性分别为100%和94.1%;引入了羟基自由基,提高了载体的选择性,提高苯酚羟基之间的非共平面吸附,有利于烯醇式中间体的生成,利于苯酚的吸附和环己酮的解吸附,提高环己酮的选择性;催化剂的重复使用性能研究结果表明:催化剂循环使用5次后,苯酚的转化率无明显变化,环己酮的选择性降至71.0%。(3)通过浸渍法将金属加氢活性中心(Pd、Pt、Ni或Ru)负载在经紫外光照辅助合成的Zr-MCM-41载体上,制备引入羟基自由基和具有L酸性的加氢催化剂。XRD、XPS、TEM、NH3-TPD、N2-吸附脱附等表征结果表明:L酸性金属和催化加氢活性金属在载体MCM-41上有良好的稳定性和分散性,且它们的引入并未破坏MCM-41的良好孔道结构和长程有序性;引入了羟基自由基,并未破坏Zr-MCM-41的良好的孔道结构和长程有序性,且具有更大的比表面积和孔体积。将合成的催化体系用于催化苯酚定向加氢制备环己酮的研究,结果表明:催化剂Pd/Zr-MCM-41具有良好的催化性能,当紫外光照时间为3 h时,在苯酚0.1 g、Pd/Zr-MCM-41(Pd负载量和Zr掺杂量分别为20%和摩尔比Si/Zr=30)催化剂0.08 g、溶剂二氯甲烷10 m L、反应温度100 oC、氢气压力1.0 MPa、反应时间5 h的较佳反应条件下,苯酚转化率和环己酮选择性分别为99.6%和91.5%;引入的L酸性金属活性中心和羟基均促进苯酚在载体上的非共平面吸附的同时,可与烯醇反应中间体形成络合物,提高烯醇式中间体的存活时间,进而有利于生成环己酮。综上所述,本文合成了路易斯酸改性和羟基自由基改性的加氢催化剂,催化苯酚加氢制备环己酮。L酸改性和羟基改性的催化剂均具有良好稳定的介孔结构,表现出良好的催化性能。同时研究了路易斯酸和羟基自由基同时改性制备的加氢催化剂对苯酚加氢的催化性能,经研究发现L酸与羟基同时改性并未达到更佳的催化效果。本文为L酸改性和羟基改性的协同催化提供了新思路,对发展友好型催化剂、合理降低能耗起到了关键作用。
彭瀚[8](2020)在《Zr-Si杂原子分子筛的合成应用及其催化性能的研究》文中认为松节油的主要成分是α-蒎烯,化学性质活泼,通过异构化、氧化、聚合等反应能到到众多的高附加价值的精细化学品或化工中间体。课题针对目前α-蒎烯异构化催化剂存在的存在产物分布多,单环萜烯收率低等问题,制备了Zr-Si杂原子分子筛用于α-蒎烯异构化反应中。探讨了制备方法、模板剂种类、制备条件和掺杂等影响因素对Zr-Si杂原子分子筛的结构、形貌、孔径分布、异构化产物分布等的影响规律。分别用水热法(DHT)、干胶法(DGC)和溶胶-凝胶法(Sol-Gel)合成了Zr-Si杂原子分子筛,其中水热法合成的样品其分子筛特征峰明显,且具有较高的结晶度,分子筛以微孔为主,具有较多的酸中心和较大的比表面积,在α-蒎烯异构化反应中表现出较好活性和较高的柠檬烯选择性。同时分别以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、四丙基氢氧化铵(TPAOH)、四乙基氢氧化铵(TEAOH)、甲基三乙基氯化铵(MTEA)为模板剂,采用水热法合成了Zr-Si分子筛结构,探讨了模板剂的种类及用量对分子筛催化性能的影响。以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂合成的Zr-Si分子筛具有Zr-MFI型分子结构,结晶度高、平均粒度较小,并且具有较高的催化活性。模板剂的用量影响分子筛的结构和催化性能,随着体系模板剂用量的增加,在一定程度上有利于分子筛骨架锆的形成,以比例(n(TPAOH):n(Si)=0.25)制得的分子筛样品其结构更完整,表面酸量较多,有利于柠檬烯、异松油烯等单环萜烯的生成。水热法合成锆硅杂原子分子筛过程中,晶化温度、晶化时间、焙烧温度、锆硅比等条件影响分子筛结构与催化性能。晶化温度与时间分别为150℃和24h时制备的分子筛具有较好的结晶度,分子筛结构完整,并具有较好的催化性能。同时焙烧温度影响Zr-Si分子筛的结构和性能,焙烧温度为550℃分子筛样品结构完整,制备的分子筛样品具有较高的活性和单环萜烯的选择性。锆含量较低时,提高锆硅比有利于分子筛骨架的形成,当进一步增大锆含量不利于锆原子进入到分子筛骨架当中,其结构有序性遭到破坏。用Ti、Al、Na和Ni离子掺杂分子筛,Ti、Al和Ni离子能进入到分子筛骨架结构,并保持原来的结构,而Na离子掺杂的样品结晶度较差,并未完全成型。掺杂Ti,Al,Na和Ni离子的Zr-Si分子筛四种催化剂对α-蒎烯异构化均表现出一定催化活性,但是目标产物柠檬烯的选择性较差,产物基本为开环产物。
盛海兵[9](2020)在《二甲醚制乙醇分子筛催化剂研究》文中指出近年来,随着社会经济的快速发展,以化石资源为主的能源需求急剧增加,同时带来严重的能源短缺和环境污染等问题。合成气经二甲醚羰基化,然后乙酸甲酯加氢合成乙醇是乙醇生产的新技术。开发二甲醚羰基化催化剂和乙酸甲酯加氢催化剂是实现该技术的关键。本文采用水热合成法和溶胶凝胶法分别制备二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢反应的分子筛催化剂。重点研究了铂铜双金属和软模板剂对丝光沸石分子筛结构和二甲醚羰基化性能的影响,以及银铜双金属负载的全硅分子筛催化剂乙酸甲酯加氢反应的性能。进行了 Ar 吸脱附、XRD、NH3-TPD、SEM、TPO、XPS、EDS mapping、HRTEM、GC-MS和核磁共振等的表征。采用水热合成法制备了丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚羰基化反应。通过离子交换法负载Cu助剂,然后通过浸渍法负载Pt助剂,研究了 Pt和Cu双金属对丝光沸石二甲醚羰基化性能的影响。NH3-TPD结果表明,Cu的添加可以引入中强酸活性位,可以有效地增强活性组分与分子筛之间的相互作用。HRTEM和EDS mapping结果表明,Pt的添加提高了 Cu在催化剂表面的分散性,使得CuO更容易被还原,增强了催化活性。DRIFTS和Py-IR结果表明,Pt和Cu的相互作用增加了 8元环的Br(?)nsted酸量,从而提高了催化活性。分子筛12元环上的H被金属取代,酸量减少,从而减少了积炭。催化剂考评结果表明,相比其它改性的催化剂,Pt和Cu的添加量分别是1 wt%和2 wt%的1Pt/Cu-MOR催化剂二甲醚羰基化催化活性最高,在200℃、1.0 MPa、空速为2400 ml/(g·h)条件下,二甲醚转化率和乙酸甲酯选择性分别为86.0%和96.0%。在水热合成过程中添加正丁胺和聚丙烯酰胺软模板剂,制备多级孔丝光沸石分子筛催化剂。Ar低温吸脱附结果表明,适量的软模板剂的添加提高了催化剂的比表面积和孔径。NH3-TPD和Py-IR结果表明,软模板剂的添加增加了强酸酸量,减少了 12元环的酸量。HRTEM和SEM结果表明,适量软模板剂添加形成更多的介孔,提高了反应物和中间产物的扩散,减少积炭从而提高催化剂的稳定性。27AlMAS NMR和29SiMAS NMR结果表明软模板剂添加诱导分子筛形成更多的骨架铝,增加了催化剂的活性酸位,增强催化活性。采用溶胶凝胶法制备了 HMS全硅分子筛,研究了 Ag和Cu双金属对乙酸甲酯加氢反应性能的影响。TEM和EDS mapping结果表明,Ag和Cu双金属间的协同作用提高了金属颗粒在催化剂表面的分散性,增加了金属活性位,并且形成铜银双金属间纳米颗粒,使CuO不容易被还原成Cu。更多的Cu+,提高了催化剂对乙酸甲酯和甲氧基的吸附性能,提高了催化剂的反应活性。Cu和Ag的添加量分别为20 wt%和1 wt%时,Cu1Ag/HMS催化剂乙酸甲酯加氢活性最高,在250℃、3.0 MPa、H2/MA=20(mol/mol),液时空速为1.6 h-1条件下,乙酸甲酯的转化率和乙醇选择性分别为94.4%和88.5%。氢氧化钠碱溶液处理丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚羰基化反应。Ar低温吸脱附结果表明,适当浓度的碱溶液处理增加了催化剂比表面积和介孔孔容。NH3-TPD和DRIFTS结果表明,碱处理的丝光沸石分子筛具有更多的强酸酸量,增加布朗斯特酸量,提高了催化剂的催化活性。TEM结果表明,适当浓度的碱溶液处理的催化剂具有更多的介孔。三乙胺和四乙基氢氧化铵为模板剂制备纳米丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚叛基化反应。Ar低温吸脱附结果表明,双模板剂的添加提高了催化剂的比表面积。NH3-TPD结果表明,双模板剂的添加增加了催化剂强酸活性位,提高了催化剂的活性。TEM和SEM结果表明,双模板剂的添加减小了催化剂的颗粒尺寸,提高了反应物和中间产物的扩散,提高催化剂的稳定性。
张榕[10](2020)在《有机硅烷化双端氨基聚醚胺模板法介孔ZSM-5合成及性能研究》文中认为具备孔道结构规整、酸性分布可调节、热稳定性和选择性较高等诸优势的ZSM-5分子筛在择形催化领域中备受青睐,然而由于传统ZSM-5分子筛结构中只含微孔,其孔径狭小且孔道较长等特点会限制大分子进出孔隙,在进行大分子催化反应时易积碳从而降低反应转化率,在合成ZSM-5分子筛中引入较大介孔制备微-介孔ZSM-5分子筛能有效克服上述劣势,该介孔沸石分子筛将沸石分子筛材料与介孔材料二者的优点进行了融合,它既具备良好水热稳定性也让增加的介孔发挥了扩大传质效率的作用。制备介孔分子筛的方法诸多,但利用模板法有机硅烷偶联剂和聚醚胺为前驱物设计合成的新型介孔模板剂鲜有报道,本文即利用有机硅烷和多种双端氨基聚醚胺桥联成优异介孔模板剂KH560-D400、KH560-13-W、KH560-D2000,用水热合成法成功制备了介孔ZSM-5沸石分子筛。应用XRD、N2吸附-脱附、红外、NH3-TPD、SEM电镜等分析测试手段对所合成的介孔ZSM-5沸石分子筛结构与形貌等进行了表征,并研究测试了其催化性能。在介孔ZSM-5的水热合成过程中结晶温度、晶化时间、硅铝比、TPAOH和模板剂加入量均是影响要素:结晶温度过低会导致结晶速率慢而无法合成样品,温度过高则介孔比表面将减少;晶化时间过短时晶化反应进行不够,晶化时间过长微孔比表面积会减少;硅铝比太低会达到到凝胶结晶的极限无法合成出介孔ZSM-5沸石分子筛,硅铝比过高则没有必要;TPAOH量的增加可加速硅源铝源分解并加速结晶,但过高会使分子筛产生无定形物质;模板剂加入量过低时介孔增长不明显,反之加入过量模板剂自身会自聚。因此要严格调控各影响因素。本项研究中选择噻吩烷基化脱硫反应为催化探针反应,以自制有机硅烷化双端氨基聚醚胺分子KH560-D400、KH560-13-W为介孔造孔剂合成的介孔ZSM-5作为催化剂进行催化噻吩烷基化反应。确定噻吩烷基化反应的最佳条件之后,本实验n(SiO2)/n(Al2O3)=75的ZSM-5分子筛催化效果最好,在KH560-D400考察范围内最优条件下模板剂加入量为5ml的样品噻吩转化率达到81.81%,选择性达到86.14%;在KH560-13-W考察范围最优条件下当模板剂加入量为3ml时,噻吩转化率X%达到79.81%,选择性S%达82.30%。与传统ZSM-5分子筛相比介孔ZSM-5分子筛催化效果显着提升。
二、模板剂对全硅MCM-41介孔分子筛结构的影响(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、模板剂对全硅MCM-41介孔分子筛结构的影响(论文提纲范文)
(1)后处理制备高性能分子筛材料及其应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 研究背景 |
1.1 引言 |
1.2 分子筛后处理方法的研究进展 |
1.2.1 后处理方法概述 |
1.2.2 微孔改性方法 |
1.2.3 分子筛骨架改性 |
1.2.4 分子筛晶体结构改性 |
1.3 论文选题目的和主要研究内容 |
参考文献 |
第二章 催化剂表征手段 |
2.1 X-射线粉末衍射仪(XRD) |
2.2 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3 X射线能量色散仪(EDX)元素分析 |
2.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.5 N_2吸脱附测试 |
2.6 水蒸气、甲苯、正己烷吸附测试 |
2.7 傅里叶变换红外光谱(FTIR) |
2.8 ~(29)Si, ~(27)Al魔角旋转固体核磁共振波谱(~(29)Si和 ~(27)Al)MAS NMR |
2.9 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES) |
2.10 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.11 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.12 热重分析(TG) |
第三章 溶硅再晶化制备核壳结构的ZSM-5 分子筛及其在缩酮及缩醛反应中的催化性能 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 合成双季铵盐模板剂 |
3.2.2 合成母体ZSM-5 分子筛 |
3.2.3 溶硅再晶化制备核壳结构ZSM-5 分子筛 |
3.2.4 单独碱处理母体ZSM-5 分子筛 |
3.2.5 表征仪器与方法 |
3.2.6 催化性能评价 |
3.2.7 水蒸气处理 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 分子筛的物化性能 |
3.3.2 分子筛的酸性性质 |
3.3.3 分子筛的催化性能 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 外加硅源法制备具有全硅层状壳层结构的核壳ZSM-5 分子筛及其催化性能 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 合成双季铵盐模板剂 |
4.2.2 合成母体ZSM-5 分子筛 |
4.2.3 制备核壳结构ZSM-5 分子筛 |
4.2.4 表征仪器与方法 |
4.2.5 催化性能评价 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 分子筛的物化性能 |
4.3.2 分子筛的酸性性质 |
4.3.3 分子筛的催化性能 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 富铝Beta的“同类相食”法脱铝及其催化性能 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 无结构导向剂富铝Beta的制备 |
5.2.2 脱铝Beta的制备 |
5.2.3 表征仪器与方法 |
5.2.4 催化性能评价 |
5.2.5 水热稳定性测试 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 催化剂的制备 |
5.3.2 分子筛的物化性能 |
5.3.3 分子筛的酸性性质 |
5.3.4 分子筛的催化性能 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第六章 高疏水性高硅Y分子筛的制备及其吸附性能 |
6.1 前言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 硫酸铝对Na-Y分子筛进行初步脱铝 |
6.2.2 多次高温焙烧+低浓度酸酸洗处理CDY-wash样品 |
6.2.3 回流酸洗处理DeAl-Y-x样品 |
6.2.4 表征仪器与方法 |
6.2.5 热重法测试疏水性能 |
6.2.6 称重法进行疏水性测试 |
6.2.7 水蒸气吸附曲线 |
6.2.8 挥发性有机物吸附性能测试 |
6.2.9 100%水蒸气稳定性测试 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 材料的制备 |
6.3.2 分子筛的物化性能 |
6.3.3 分子筛对于VOCs的吸附性能 |
6.4 本章小结 |
参考文献 |
总结与展望 |
作者简历及在学期间所取得的科研成果 |
致谢 |
(2)磁助HZSM-5分子筛催化氧化脱除砷化氢的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 研究内容 |
1.3 研究创新点 |
第二章 文献综述 |
2.1 砷化氢的理化性质,危害及用途 |
2.1.1 AsH_3 的理化性质 |
2.1.2 AsH_3 的危害 |
2.1.3 AsH_3 的用途 |
2.2 分子筛的结构,改性方法和应用 |
2.2.1 分子筛的结构 |
2.2.2 分子筛的改性方法 |
2.2.3 分子筛的应用 |
2.3 分子筛在催化领域的研究进展 |
2.3.1 MCM-41 分子筛催化剂 |
2.3.2 5A分子筛催化剂 |
2.3.3 Y型分子筛 |
2.3.4 HZSM-5 分子筛催化剂 |
2.4 硅铝比对分子筛去除污染物的影响 |
2.5 磁场辅助催化氧化反应的研究 |
2.5.1 磁场对于自由基的作用 |
2.5.2 磁场在液相中的应用 |
2.5.3 磁场在气相中的应用 |
2.6 本章小结 |
第三章 实验材料与方法 |
3.1 实验药品与仪器 |
3.1.1 实验材料 |
3.1.2 实验仪器与设备 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 实验装置图与流程 |
3.2.2 砷化氢浓度测定 |
3.2.3 去除效率的计算 |
3.3 催化剂的制备 |
3.3.1 HZSM-5 催化剂制备方法 |
3.3.2 活性炭催化剂制备方法 |
3.3.3 类水滑石催化剂制备方法 |
3.4 催化剂的表征方法 |
3.4.1 X射线光电子能谱(XPS) |
3.4.2 X射线衍射能谱(XRD) |
3.4.3 N_2 吸脱附(N2-BET) |
3.4.4 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS) |
3.4.5 NH_3-原位红外光谱(NH_3-DRIFTS) |
3.4.6 振动样品磁强计(VSM) |
第四章 不同硅铝比的HZSM-5 分子筛对AsH_3的气固催化性能研究 |
4.1 分子筛对AsH_3催化性能的研究 |
4.1.1 铜基分子筛的筛选 |
4.1.2 金属改性与空白分子筛对AsH_3催化性能的研究 |
4.2 HZSM-5 分子筛对AsH_3催化性能的研究 |
4.2.1 硅铝比对AsH_3催化性能的影响 |
4.2.2 焙烧温度对AsH_3催化性能的影响 |
4.2.3 反应温度对AsH_3催化性能的影响 |
4.2.4 氧浓度对AsH_3催化性能的影响 |
4.3 HZSM-5 分子筛的样品表征分析及脱砷机理 |
4.3.1 N_2 吸脱附(N2-BET) |
4.3.2 NH_3-原位红外分析(NH_3-DRIFTS) |
4.3.3 X射线衍射能谱(XRD) |
4.3.4 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS) |
4.3.4.1 不同硅铝比的原位漫反射红外光谱 |
4.3.4.2 不同焙烧温度的原位漫反射红外光谱 |
4.3.4.3 不同反应温度的原位漫反射红外光谱 |
4.4 本章小结 |
第五章 在磁场条件下不同种类催化剂对AsH_3催化性能的研究 |
5.1 磁助气固催化剂的筛选 |
5.1.1 活性炭催化剂在磁场条件下对AsH_3催化性能的研究 |
5.1.2 类水滑石催化剂在磁场条件下对AsH_3催化性能的研究 |
5.1.3 分子筛催化剂在磁场条件下对AsH_3催化性能的研究 |
5.2 HZSM-5 分子筛磁助催化AsH_3性能的研究 |
5.2.1 硅铝比对磁助催化AsH_3性能的影响 |
5.2.2 磁场强度对催化AsH_3性能的影响 |
5.3 样品表征与HZSM-5 磁助脱砷分析 |
5.3.1 X射线光电子能谱(XPS) |
5.3.2 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS) |
5.3.3 振动样品磁强计(VSM) |
5.4 机理分析 |
5.5 本章小结 |
第六章 总结与建议 |
6.1 结论 |
6.2 展望和建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录 A 硕士研究生期间研究成果 |
附录 B 硕士研究生期间参与项目 |
(3)杂原子植入HSZ沸石骨架构建Lewis酸位高暴露分级孔沸石材料及催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 沸石分子筛的发展概述 |
1.3 多级孔分子筛的种类 |
1.3.1 多级孔沸石晶体 |
1.3.2 聚合型沸石结构晶体 |
1.3.3 支撑型沸石复合材料 |
1.4 杂原子微孔分子筛 |
1.5 固体酸催化剂分子筛的合成制备方法 |
1.5.1 自下而上合成法 |
1.5.2 自上而下合成法 |
1.6 沸石固体酸催化剂的酸性 |
1.7 选题目的及意义 |
第二章 K~+离子辅助原位构建Lewis酸位高暴露的多级孔沸石分子筛及催化性质研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药剂 |
2.2.2 Zr-HSZ-K和 Zr-HSZ催化剂的一步转动合成 |
2.2.3 Zr/HSZ催化剂的浸渍法合成 |
2.2.4 实验设备 |
2.2.5 测试分析设备 |
2.2.6 催化剂活性评价 |
2.3 材料表征 |
2.4 催化性能研究 |
2.5 K~+离子用于原位构建路易斯酸活性位点的作用机制 |
2.6 小结 |
第三章 合成方法对HSZ分子筛的表面性能及催化活性的影响 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药剂 |
3.2.2 Zr-HSZ沸石催化剂的合成 |
3.2.3 实验设备 |
3.2.4 测试分析设备 |
3.3 材料表征 |
3.4 催化性能研究 |
3.5 小结 |
第四章 后合成法构建多级孔结构的Sn-HSZ分子筛 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验药剂 |
4.2.2 H-HSZ前驱体的一步转动合成 |
4.2.3 Sn-HSZ沸石分子筛的后处理合成 |
4.2.4 Sn-HSZ沸石分子筛的一步转动法合成 |
4.2.5 实验设备 |
4.2.6 测试分析设备 |
4.2.7 催化剂活性评价 |
4.3 材料表征 |
4.4 催化性能研究 |
4.5 小结 |
第五章 矿化剂对原位构筑具有多级孔V-HSZ的影响及表面酸性修饰 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验药剂 |
5.2.2 V-HSZ-X和 V-HSZ前驱体的一步转动合成 |
5.2.3 沸石前驱体制备催化剂的研究 |
5.2.4 实验设备 |
5.2.5 测试分析设备 |
5.2.6 催化剂活性评价 |
5.3 材料表征 |
5.4 催化性能研究 |
5.5 小结 |
第六章 Ti-HSZ沸石分子筛的合成优化及应用探究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验药剂 |
6.2.2 Ti-HSZ-P前驱体的一步转动合成 |
6.2.3 Ti-HSZ-H的一步转动合成 |
6.2.4 Ti-HSZ-HD的一步转动合成 |
6.2.5 Fe-Al PO_4-5 的合成 |
6.2.6 实验设备 |
6.2.7 测试分析设备 |
6.2.8 电性能测试 |
6.2.9 催化剂活性评价 |
6.3 材料表征 |
6.4 催化性能研究 |
6.5 分子筛催化剂的电化学性能分析 |
6.6 小结 |
总结 |
参考文献 |
附录 攻读博士学位期间发表论文目录 |
致谢 |
(4)镨钕改性MCM-48的制备及其催化正庚烷异构化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
创新点 |
第一章 文献综述 |
1.1 分子筛简介 |
1.2 MCM-48分子筛 |
1.2.1 MCM-48分子筛简介 |
1.2.2 MCM-48分子筛改性 |
1.3 正构烷烃催化研究 |
1.3.1 直馏汽油 |
1.3.2 直馏汽油异构催化剂工业进展 |
1.3.3 异构烷烃催化机理 |
1.3.4 异构烷烃催化剂研究 |
1.3.5 MCM-48分子筛催化剂在催化领域中应用 |
1.4 本课题的研究意义和研究内容 |
1.4.1 研究意义 |
1.4.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验仪器和试剂 |
2.2 催化表征 |
2.2.1 X射线粉末衍射分析(XRD) |
2.2.2 N_2吸附-脱附 |
2.2.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.2.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.5 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
2.2.6 等离子发射光谱(ICP) |
2.2.7 NH_3 程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.3 分子筛的制备 |
2.4 催化剂的制备 |
2.5 催化剂反应性能评价 |
2.5.1 装置流程 |
2.5.2 催化剂活性测定方法 |
2.6 活性和选择性的计算 |
第三章 Pr-MCM-48介孔材料的制备及其正庚烷异构化性能研究 |
3.1 制备条件对Pr-MCM-48分子筛结构影响 |
3.1.1 晶化温度对Pr-MCM-48结构的影响 |
3.1.2 晶化时间对Pr-MCM-48结构的影响 |
3.1.3 焙烧温度对Pr-MCM-48结构的影响 |
3.1.4 焙烧时间对Pr-MCM-48结构的影响 |
3.1.5 引入Pr的含量对Pr-MCM-48 结构的影响 |
3.2 Pr-MCM-48催化剂结构和酸性表征 |
3.2.1 扫描电子显微镜(SEM)表征 |
3.2.2 透射电子显微镜(TEM)表征 |
3.2.3 N_2吸附-脱附表征 |
3.2.4 NH_3 脱附表征(NH_3-TPD) |
3.2.5 FT-IR表征 |
3.3 Ni/Pr-MCM-48 催化性能研究 |
3.3.1 制备条件对Ni/Pr-MCM-48 催化性能的影响 |
3.3.2 Ni/Pr-MCM-48 催化剂结构表征 |
3.3.3 反应条件对Ni/Pr-MCM-48 催化性能的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 Nd-MCM-48介孔材料的制备及其正庚烷异构性能研究 |
4.1 制备条件对Nd-MCM-48分子筛结构影响 |
4.1.1 晶化温度对Nd-MCM-48结构的影响 |
4.1.2 晶化时间对Nd-MCM-48结构的影响 |
4.1.3 焙烧温度对Nd-MCM-48结构的影响 |
4.1.4 焙烧时间对Nd-MCM-48结构的影响 |
4.1.5 引入Nd的含量对Nd-MCM-48 结构的影响 |
4.2 Nd-MCM-48催化剂结构和酸性表征 |
4.2.1 扫描电子显微镜(SEM)表征 |
4.2.2 透射电子显微镜(TEM)表征 |
4.2.3 N_2吸附-脱附表征 |
4.2.4 NH_3 脱附表征(NH_3-TPD) |
4.3 Ni/Nd-MCM-48 催化性能研究 |
4.3.1 制备条件对Ni/Nd-MCM-48 催化性能的影响 |
4.3.2 Ni/Nd-MCM-48 催化剂结构表征 |
4.3.3 反应条件对Ni/Nd-MCM-48 催化性能的影响 |
4.3.4 不同催化剂催化性能比较 |
4.4 Ni/M-MCM-48(M=Pr或 Nd)催化正庚烷异构化机理分析 |
4.5 本章小结 |
参考文献 |
发表文章目录 |
致谢 |
(5)核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 分子筛概述 |
1.1.1 分子筛结构 |
1.1.2 分子筛研究的发展 |
1.2 ZSM-5研究进展 |
1.2.1 ZSM-5合成 |
1.2.2 ZSM-5结构 |
1.2.3 ZSM-5应用 |
1.3 沸石分子筛的外表面修饰 |
1.3.1 化学气相沉积 |
1.3.2 化学液相沉积 |
1.3.3 其他氧化物浸渍改性 |
1.4 核壳复合分子筛 |
1.5 气固相晶化法 |
1.6 对-二乙苯的合成与应用 |
1.7 研究目标及主要研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂和原料 |
2.2 实验仪器及设备 |
2.3 催化材料合成 |
2.3.1 ZSM-5/MCM-41核壳复合分子筛的合成 |
2.3.2 核壳无粘结剂MFI分子筛的合成 |
2.3.3 核壳无粘结剂MFI分子筛的MgO改性 |
2.3.4 核壳无粘结剂MFI分子筛的化学液相沉积改性 |
2.4 催化剂表征 |
2.5 分子筛材料性能评价 |
第三章 核壳ZSM-5/MCM-41的合成及择形乙基化性能研究 |
3.1 核壳ZSM-5/MCM-41分子筛的物性表征 |
3.2 核壳ZSM-5/MCM-41分子筛的酸性研究 |
3.3 核壳ZSM-5/MCM-41分子筛的择形乙基化催化性能 |
3.3.1 壳层包覆次数对催化性能的影响 |
3.3.2 反应温度的影响 |
3.3.3 反应空速的影响 |
3.3.4 苯烯比的影响 |
3.3.5 稳定性实验 |
3.3.6 催化剂寿命实验 |
3.4 本章小结 |
第四章 无粘结剂核壳MFI分子的制备及催化性能研究 |
4.1 无粘结剂核壳MFI分子筛的物性表征 |
4.2 无粘结剂核壳MFI分子筛的酸性研究 |
4.3 无粘结剂核壳MFI分子筛的乙基化催化性能 |
4.3.1 初活性考察 |
4.3.2 稳定性实验 |
4.4 本章小结 |
第五章 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的择形乙基化研究 |
5.1 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的物性表征 |
5.2 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的酸性研究 |
5.3 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的择形乙基化催化性能 |
5.3.1 初活性考察 |
5.3.2 催化剂寿命实验 |
5.3.3 反应温度的影响 |
5.3.4 乙烯空速的影响 |
5.3.5 苯烯比的影响 |
5.4 苯甲基硅油化学液相沉积改性与MgO改性比较 |
5.4.1 初活性研究考察 |
5.4.2 稳定性实验 |
5.4.3 催化剂寿命实验 |
5.5 本章小结 |
第六章 总结与展望 |
6.1 论文总结 |
6.2 未来工作展望 |
参考文献 |
致谢 |
研究成果 |
(6)分子筛基复合材料结构与表面亲疏水性调控及其甲苯吸附性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 挥发性有机物的概述 |
1.2.1 挥发性有机物及其来源 |
1.2.2 挥发性有机物的危害 |
1.2.3 挥发性有机物的国内外控制政策 |
1.3 挥发性有机物的控制技术 |
1.3.1 挥发性有机物的销毁技术 |
1.3.2 挥发性有机物的回收技术 |
1.4 挥发性有机物工业吸附剂 |
1.4.1 碳基吸附剂 |
1.4.2 有机聚合物 |
1.4.3 含氧吸附剂 |
1.4.4 复合材料 |
1.5 分子筛对挥发性有机物的研究现状 |
1.5.1 分子筛在印刷行业挥发性有机物控制领域的应用 |
1.5.2 分子筛吸附甲苯的研究现状 |
1.5.3 分子筛吸附性能的影响因素 |
1.6 研究目的、研究内容与技术路线 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究内容 |
1.6.3 技术路线 |
2 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器设备 |
2.2 吸附材料的制备方法 |
2.2.1 单一微/介孔分子筛材料的制备 |
2.2.2 介孔和微孔分子筛@类水滑石核壳复合材料的制备 |
2.2.3 ZSM-5/MCM-41和ZSM-5/Silicalite-1复合材料的制备 |
2.2.4 不同形貌ZSM-5/SBA-15 包覆结构复合材料的制备 |
2.3 吸附材料的表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
2.3.2 氮气吸-脱附测试 |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM)表征 |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM)分析 |
2.3.5 傅立叶红外光谱(FTIR)分析 |
2.3.6 程序升温脱附(TPD)分析 |
2.3.7 热重分析(TGA) |
2.3.8 硅核磁共振(29Si MAS NMR)分析 |
2.3.9 接触角测试 |
2.4 吸附剂的甲苯吸-脱附性能评价 |
2.5 吸附剂对甲苯动力学评价 |
2.5.1 吸附动力学 |
2.5.2 扩散动力学 |
3 单一微/介孔分子筛的吸-脱附性能及动力学研究 |
3.1 引言 |
3.2 单一微/介孔分子筛的表征及其甲苯吸-脱附性能研究 |
3.2.1 材料的结构与形貌表征 |
3.2.2 不同分子筛对甲苯吸附性能研究 |
3.2.3 分子筛循环稳定性研究 |
3.3 单一微/介孔分子筛的吸附机理研究 |
3.3.1 分子筛的吸附位点与吸附强度分析 |
3.3.2 单一分子筛的表面酸性位点分析 |
3.3.3 单一分子筛的扩散动力学拟合 |
3.3.4 分子筛的吸附动力学拟合 |
3.3.5 分子筛的亲疏水性能分析 |
3.4 本章小结 |
4 分子筛@类水滑石核壳结构复合物吸-脱附性能及机理研究 |
4.1 引言 |
4.2 分子筛@类水滑石的制备与表征 |
4.2.1 分子筛@类水滑石复合材料制备的理论基础 |
4.2.2 分子筛@类水滑石复合材料的结构与形貌特征 |
4.2.3 分子筛@类水滑石核壳复合物的合成机理 |
4.3 分子筛@类水滑石的甲苯吸-脱附性能研究 |
4.3.1 分子筛@类水滑石核壳复合材料对甲苯吸附性能研究 |
4.3.2 分子筛@类水滑石复合材料再生循环稳定性研究 |
4.4 分子筛@类水滑石的吸附及疏水机理研究 |
4.4.1 分子筛@类水滑石复合材料的吸附位点与吸附强度分析 |
4.4.2 分子筛@类水滑石复合材料的表面酸性位点分析 |
4.4.3 分子筛@类水滑石复合材料的扩散动力学分析 |
4.4.4 分子筛@类水滑石复合材料的吸附动力学分析 |
4.4.5 分子筛@类水滑石材料的亲疏水性分析 |
4.4.6 分子筛@类水滑石材料的疏水性机理 |
4.5 本章小结 |
5 微孔分子筛/全硅型分子筛复合物吸-脱附性能及机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 微孔分子筛/全硅分子筛掺杂型结构复合物对甲苯吸-脱性能及机理研究 |
5.2.1 ZSM-5/全硅型分子筛掺杂型复合材料的结构与形貌特征 |
5.2.2 ZSM-5/MCM-41及ZSM-5/Silicalite-1复合物吸-脱附性能分析 |
5.2.3 ZSM-5/MCM-41及ZSM-5/Silicalite-1吸附机理和疏水性研究 |
5.3 微孔分子筛/全硅分子筛包覆型结构复合物对甲苯吸-脱性能及机理研究 |
5.3.1 不同形貌包覆型结构复合材料的结构与形貌分析 |
5.3.2 不同形貌ZSM-5/SBA-15的甲苯吸-脱附性能分析 |
5.3.3 不同形貌ZSM-5/SBA-15对甲苯吸附机理研究 |
5.4 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
个人简介 |
导师简介 |
博士在读期间成果清单 |
致谢 |
(7)苯酚定向加氢制备环己酮的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1.文献综述 |
1.1 环己酮 |
1.1.1 环己酮的概述 |
1.1.1.1 环己酮介绍 |
1.1.1.2 环己酮应用 |
1.1.2 环己酮的合成研究进展 |
1.1.2.1 环己烷氧化法 |
1.1.2.2 环己烯水合法 |
1.1.2.3 苯酚加氢法的研究进展 |
1.2 MCM-41介孔分子筛 |
1.2.1 MCM-41介孔分子筛的特点 |
1.2.2 介孔分子筛MCM-41的合成机理及合成方法 |
1.2.2.1 介孔分子筛MCM-41的合成机理 |
1.2.2.2 介孔分子筛的合成方法 |
1.2.3 介孔分子筛MCM-41的改性 |
1.2.3.1 金属掺杂 |
1.2.3.2 官能团修饰 |
1.2.3.3 活性组分负载 |
1.2.4 介孔分子筛的表征方法介绍 |
1.3 课题选题思路及主要研究内容 |
1.3.1 选题思路 |
1.3.2 主要研究内容 |
2.Pd/M-MCM-41 催化加氢制备环己酮的研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品和试剂 |
2.2.2 催化剂制备 |
2.2.2.1 M-MCM-41载体制备 |
2.2.2.2 活性金属负载 |
2.2.3 催化剂表征 |
2.2.4 苯酚加氢反应以及产物检测 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 催化剂表征结果与分析 |
2.3.1.1 X射线衍射表征 |
2.3.1.2 X射线光电子能谱表征 |
2.3.1.3 N_2-吸附脱附表征 |
2.3.1.4 透射电子显微镜表征 |
2.3.1.5 NH_3程序升温脱附表征 |
2.3.2 催化剂制备及反应条件对苯酚加氢反应的影响 |
2.3.2.1 催化剂种类对反应结果的影响 |
2.3.2.2 Zr掺入量对反应结果的影响 |
2.3.2.3 Pd负载量对反应结果的影响 |
2.3.2.4 催化剂用量对反应结果的影响 |
2.3.2.5 反应时间对反应结果的影响 |
2.3.2.6 反应温度对反应结果的影响 |
2.3.2.7 催化剂的循环使用 |
2.4 本章小结 |
3.紫外辅助合成Pd/MCM-41催化加氢制备环己酮的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品和试剂 |
3.2.2 催化剂制备 |
3.2.3 催化剂表征 |
3.2.4 苯酚加氢反应及产物分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂表征结果与分析 |
3.3.1.1 X射线衍射表征 |
3.3.1.2 X射线光电子能谱表征 |
3.3.1.3 透射电镜表征 |
3.3.1.4 N_2吸附脱附表征 |
3.3.1.5 NH_3程序升温脱附表征 |
3.3.1.6 OH检测 |
3.3.2 催化剂制备及反应条件对苯酚加氢反应的影响 |
3.3.2.1 金属种类对反应结果的影响 |
3.3.2.2 紫外照射时间对反应结果的影响 |
3.3.2.3 Pd负载量对反应结果的影响 |
3.3.2.4 催化剂用量对反应结果的影响 |
3.3.2.5 反应时间对反应结果的影响 |
3.3.2.6 反应温度对反应结果的影响 |
3.3.2.7 催化剂的循环使用性能 |
3.4 本章小结 |
4.紫外辅助合成Pd/Zr-MCM-41 催化加氢制备环己酮的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验药品和试剂 |
4.2.2 催化剂制备 |
4.2.3 催化剂表征 |
4.2.4 苯酚加氢反应及产物分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂表征结果与分析 |
4.3.1.1 X射线衍射表征 |
4.3.1.2 X射线光电子能谱表征 |
4.3.1.3 透射电子显微镜表征 |
4.3.1.4 N_2吸附脱附表征 |
4.3.1.5 NH_3程序升温脱附表征 |
4.3.2 催化剂制备及反应条件对苯酚加氢反应的影响 |
4.3.2.1 催化剂种类对反应结果的影响 |
4.3.2.2 Si/Zr对反应结果的影响 |
4.3.2.3 紫外照射时间对反应结果的影响 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 |
(8)Zr-Si杂原子分子筛的合成应用及其催化性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 综述 |
1.1 概述 |
1.2 α-蒎烯异构化反应催化剂的研究现状 |
1.2.1 固体超强酸催化剂 |
1.2.2 杂多酸催化剂 |
1.2.3 分子筛催化剂 |
1.2.4 其他催化剂 |
1.3 杂原子分子筛的合成 |
1.3.1 水热合成法 |
1.3.2 后处理合成法 |
1.3.3 其他方法 |
1.4 课题研究的目的、主要内容 |
1.4.1 课题研究的目的 |
1.4.2 课题研究的主要内容 |
第2章 制备方法对Zr-Si分子筛性能的影响 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验原料及仪器设备 |
2.1.2 催化剂的制备 |
2.1.3 催化剂的表征 |
2.1.4 催化剂活性评价 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 制备方法对Zr-Si杂原子分子筛结构的影响 |
2.2.2 制备方法对Zr-Si杂原子分子筛的形貌及孔分布的影响 |
2.2.3 制备方法对Zr-Si杂原子分子筛的酸特性影响 |
2.2.4 制备方法对Zr-Si杂原子分子筛在异构化产物分布的影响 |
2.3 本章小结 |
第3章 模板剂种类及其用量对Zr-Si分子筛性能的影响 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 实验原料及仪器设备 |
3.1.2 不同模板剂及用量下催化剂的制备 |
3.1.3 催化剂的表征 |
3.1.4 催化剂活性评价 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 模板剂种类对Zr-Si分子筛的性能影响 |
3.2.2 模板剂用量对Zr-Si分子筛的性能影响 |
3.3 本章小结 |
第4章 制备条件对Zr-Si分子筛催化性能的影响 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验原料及仪器设备 |
4.1.2 催化剂的制备 |
4.1.3 催化剂的表征 |
4.1.4 催化剂活性评价 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 晶化温度对Zr-Si分子筛的催化性能影响 |
4.2.2 晶化时间对Zr-Si分子筛的性能影响 |
4.2.3 焙烧温度对Zr-Si分子筛的性能影响 |
4.2.4 锆硅比对Zr-Si分子筛的性能影响 |
4.3 本章小结 |
第5章 掺杂改性对Zr-Si分子筛催化性能的影响 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验原料及仪器设备 |
5.1.2 催化剂的制备 |
5.1.3 催化剂的表征 |
5.1.4 催化剂活性评价 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 掺杂离子改性对Zr-Si分子筛的结构影响 |
5.2.2 掺杂对Zr-Si分子筛的孔径、比表面积及形貌的的影响 |
5.2.3 掺杂对Zr-Si分子筛的酸特性的影响 |
5.2.4 掺杂对Zr-Si分子筛的异构化产物分布的影响 |
5.3 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录:攻读学位论文期间的研究成果 |
(9)二甲醚制乙醇分子筛催化剂研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 前言 |
1.1 研究背景 |
1.2 研究目的 |
1.3 研究内容和创新点 |
第2章 文献综述 |
2.1 乙醇的物化性质与用途 |
2.1.1 乙醇的物化性质 |
2.1.2 乙醇的用途 |
2.2 乙醇的生产工艺 |
2.2.1 生物质发酵制乙醇 |
2.2.2 乙烯水合法制乙醇 |
2.2.3 合成气直接制乙醇 |
2.2.4 醋酸加氢制乙醇 |
2.2.5 二甲醚羰基化制乙醇 |
2.3 二甲醚羰基化催化剂 |
2.3.1 均相催化剂 |
2.3.2 杂多酸催化剂 |
2.3.3 固体超强酸催化剂 |
2.3.4 沸石分子筛催化剂 |
2.4 沸石分子筛的合成方法 |
2.4.1 水热与溶剂热合成法 |
2.4.2 离子热合成法 |
2.4.3 气相合成法 |
2.4.4 固相热合成法 |
2.4.5 微波辐射合成法 |
2.5 乙酸甲酯加氢催化剂 |
2.5.1 贵金属催化剂体系 |
2.5.2 铜基催化剂体系 |
2.5.3 载体效应 |
2.5.4 助剂效应 |
2.6 二甲醚制乙醇现状 |
第3章 实验部分 |
3.1 催化剂制备 |
3.1.1 试剂与仪器 |
3.1.2 制备方法 |
3.2 催化剂评价 |
3.2.1 气体与仪器 |
3.2.2 实验准备 |
3.2.3 实验过程 |
3.2.4 产物分析 |
3.2.5 数据处理 |
3.3 催化剂表征 |
3.3.1 X射线衍射(XRD) |
3.3.2 比表面积及孔结构(BET) |
3.3.3 程序升温测试(TPR) |
3.3.4 X射线光电子能谱(XPS) |
3.3.5 原位漫反射红外(DRIFTS) |
3.3.6 扫描电镜(SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM) |
3.3.7 固体核磁共振(NMR) |
3.3.8 色-质联用(GC-MS) |
第4章 Pt-Cu双金属改性棱状丝光沸石分子筛催化剂 |
4.1 催化剂制备 |
4.2 催化剂表征 |
4.2.1 物理与化学吸附 |
4.2.2 X射线衍射 |
4.2.3 高分辨透射电镜和元素扫描 |
4.2.4 程序升温还原 |
4.2.5 程序升温脱附 |
4.2.6 原位红外和吡啶红外 |
4.2.7 X射线光电子能谱 |
4.2.8 程序升温氧化 |
4.3 催化剂评价 |
4.4 小结 |
第5章 软模板剂改性丝光沸石分子筛催化剂 |
5.1 催化剂制备 |
5.2 催化剂表征 |
5.2.1 物理与化学吸附 |
5.2.2 X射线衍射 |
5.2.3 核磁共振能谱 |
5.2.4 扫描电镜和透射电镜 |
5.2.5 程序升温脱附 |
5.2.6 原位红外和吡啶红外 |
5.2.7 热重和色-质联用图谱 |
5.3 催化剂评价 |
5.4 小结 |
第6章 Cu-Ag双金属改性HMS分子筛催化剂 |
6.1 催化剂制备 |
6.2 催化剂表征 |
6.2.1 物理与化学吸附 |
6.2.2 X射线衍射 |
6.2.3 程序升温还原 |
6.2.4 X射线光电子能谱 |
6.2.5 透射电镜和元素扫描 |
6.2.6 甲醇吸附原位DRIFTS |
6.2.7 乙酸甲酯吸附DRIFTS |
6.3 催化剂评价 |
6.3.1 Ag改性的Cu/HMS对催化活性的影响 |
6.3.2 液时空速对催化活性的影响 |
6.3.3 催化剂稳定性测试 |
6.4 小结 |
第7章 碱改性丝光沸石分子筛催化剂 |
7.1 催化剂制备 |
7.2 催化剂表征 |
7.2.1 物理与化学吸附 |
7.2.2 X射线衍射 |
7.2.3 核磁共振能谱 |
7.2.4 透射电镜 |
7.2.5 程序升温脱附 |
7.2.6 原位红外和吡啶红外 |
7.3 催化剂评价 |
7.4 小结 |
第8章 双模板剂改性纳米丝光沸石分子筛催化剂 |
8.1 催化剂制备 |
8.2 催化剂表征 |
8.2.1 物理与化学吸附 |
8.2.2 X射线衍射 |
8.2.3 扫描电镜和高分辨透射电镜 |
8.2.4 程序升温脱附 |
8.2.5 热重分析 |
8.3 催化剂评价 |
8.4 工艺条件对催化活性的影响 |
8.4.1 反应温度的影响 |
8.4.2 反应压力的影响 |
8.4.3 空速的影响 |
8.5 催化剂再生性 |
8.6 氮杂环有机物改性丝光沸石分子筛 |
8.7 小结 |
第9章 结论与展望 |
9.1 结论 |
9.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
博士学习期间获得的成果情况 |
(10)有机硅烷化双端氨基聚醚胺模板法介孔ZSM-5合成及性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 介孔材料概述 |
1.3 ZSM-5分子筛 |
1.3.1 ZSM-5分子筛简介 |
1.3.2 微孔ZSM-5分子筛的局限性与解决方法 |
1.4 介孔ZSM-5分子筛 |
1.4.1 介孔ZSM-5的国内外研究状况 |
1.4.2 介孔ZSM-5的合成方法 |
1.5 汽油脱硫技术 |
1.5.1 国内外研究及发展状况 |
1.5.2 噻吩烷基化脱硫技术(OATS) |
1.6 本课题选题目的和意义 |
第二章 实验设备与仪器 |
2.1 实验药品 |
2.2 实验仪器及装置 |
2.3 实验方案(详见各章节部分) |
2.4 样品的表征与测试 |
2.4.1 X-射线衍射(XRD) |
2.4.2 N_2吸附-脱附测试 |
2.4.3 红外光谱分析 |
2.4.4 NH_3-TPD测试 |
2.4.5 SEM电镜 |
2.4.6 催化性能评价 |
2.4.7 气相色谱分析 |
第三章 以KH560-D400为模板剂制备介孔ZSM-5 |
3.1 前言 |
3.2 模板剂KH560-D400的制备及表征 |
3.2.1 制备KH560-D400的合成方案 |
3.2.2 KH560-D400的红外光谱表征 |
3.3 以KH560-D400为模板剂制备介孔ZSM-5的合成机理 |
3.4 以KH560-D400为模板剂制备介孔ZSM-5的合成方案 |
3.5 以KH560-D400为模板剂制备介孔ZSM-5的合成条件研究和调控 |
3.5.1 不同比例合成的KH560-D400模板剂的影响 |
3.5.2 不同晶化温度的影响 |
3.5.3 不同晶化时间的影响 |
3.5.4 不同硅铝比的影响 |
3.5.5 不同TPAOH加入量的影响 |
3.5.6 不同模板剂加入量的影响 |
3.6 SEM形貌表征 |
3.7 本章小结 |
第四章 以KH560-13-W为模板剂制备介孔ZSM-5 |
4.1 前言 |
4.2 模板剂KH560-13-W的制备及表征 |
4.2.1 制备KH560-13-W的合成方案 |
4.2.2 KH560-13-W的红外光谱表征 |
4.3 以KH560-13-W为模板剂制备介孔ZSM-5的合成方案 |
4.4 以KH560-13-W为模板剂制备介孔ZSM-5的合成条件研究和调控 |
4.4.1 不同比例合成的KH560-13-W模板剂的影响 |
4.4.2 不同晶化温度的影响 |
4.4.3 不同晶化时间的影响 |
4.4.4 直接高温晶化不同模板剂加入量 |
4.4.5 不同TPAOH加入量的影响 |
4.4.6 不同硅铝比的影响 |
4.4.7 不同模板剂加入量的影响 |
4.5 SEM形貌表征 |
4.6 本章小结 |
第五章 以KH560-D2000为模板剂制备介孔ZSM-5 |
5.1 前言 |
5.2 模板剂KH560-D2000的制备及表征 |
5.2.1 制备KH560-D2000的合成方案 |
5.2.2 KH560-D2000的红外光谱表征 |
5.3 以KH560-D2000为模板剂制备介孔ZSM-5的合成方案 |
5.4 以KH560-D2000为模板剂制备介孔ZSM-5的合成条件研究和调控 |
5.4.1 不同比例合成的KH560-D2000模板剂的影响 |
5.4.2 原料混合不同比例的KH560-D2000模板剂的影响 |
5.5 SEM形貌表征 |
5.6 本章小结 |
第六章 介孔ZSM-5催化噻吩烷基化性能研究 |
6.1 前言 |
6.2 原料油无催化剂噻吩烷基化性能评价 |
6.3 以KH560-D400为模板剂制备介孔ZSM-5的噻吩烷基化性能评价 |
6.3.1 不同反应温度催化性能研究 |
6.3.2 不同反应时间催化性能研究 |
6.3.3 不同催化剂用量催化性能探究 |
6.3.4 不同硅铝比介孔ZSM-5催化性能研究 |
6.3.5 不同模板剂加入量介孔ZSM-5催化性能研究 |
6.4 以KH560-13-W为模板剂制备介孔ZSM-5的噻吩烷基化性能评价 |
6.4.1 不同反应温度催化性能研究 |
6.4.2 不同硅铝比介孔ZSM-5催化性能研究 |
6.4.3 不同模板剂加入量介孔ZSM-5催化性能研究 |
6.5 以KH560-D2000为模板剂制备介孔ZSM-5噻吩烷基化性能评价 |
6.6 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
本文主要创新点 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间取得的科研成果 |
四、模板剂对全硅MCM-41介孔分子筛结构的影响(论文参考文献)
- [1]后处理制备高性能分子筛材料及其应用研究[D]. 罗鹏. 华东师范大学, 2021
- [2]磁助HZSM-5分子筛催化氧化脱除砷化氢的研究[D]. 张航. 昆明理工大学, 2021(01)
- [3]杂原子植入HSZ沸石骨架构建Lewis酸位高暴露分级孔沸石材料及催化性能研究[D]. 杨赟. 湖北大学, 2020(02)
- [4]镨钕改性MCM-48的制备及其催化正庚烷异构化性能研究[D]. 王旭阳. 东北石油大学, 2020(03)
- [5]核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究[D]. 马翀玮. 华东理工大学, 2020(01)
- [6]分子筛基复合材料结构与表面亲疏水性调控及其甲苯吸附性能研究[D]. 李仁娜. 北京林业大学, 2020(03)
- [7]苯酚定向加氢制备环己酮的研究[D]. 韩静. 青岛科技大学, 2020(01)
- [8]Zr-Si杂原子分子筛的合成应用及其催化性能的研究[D]. 彭瀚. 湘潭大学, 2020(02)
- [9]二甲醚制乙醇分子筛催化剂研究[D]. 盛海兵. 华东理工大学, 2020(01)
- [10]有机硅烷化双端氨基聚醚胺模板法介孔ZSM-5合成及性能研究[D]. 张榕. 太原理工大学, 2020(07)